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論文

Solubility of FeSe$$_{2}$$(cr) at 318 K in the presence of iron

吉田 泰*; 北村 暁; 澁谷 早苗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.900 - 910, 2023/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2159892
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

The concentration of Se equilibrated with FeSe$$_{2}$$(cr) was determined by solubility experiments under reducing conditions and 318 $$pm$$ 1 K. Agreement between the solubility data obtained from the over and under saturation directions suggested the attainment of equilibrium. FeSe$$_{2}$$(cr) phase only formed. The log$$_{10}$$$${it K}$$$$^{0}$$ values of -5.0 $$pm$$ 1.4 and -14.9 $$pm$$ 1.5 for the FeSe$$_{2}$$(cr) solubility reactions respectively were determined. Moreover, the selenium solubility was discussed. At the experimental conditions corresponding to the typical pH and Eh of anoxic groundwater and the equilibrium with stable FeSe$$_{2}$$(cr), the Se solubilities were remained as constant in spite of the linear relationship between iron concentrations with pH. This indicated that Se was consumed before the formation of FeSe$$_{2}$$(cr). This behavior indicated that consideration of reaction paths to equilibrium with FeSe$$_{2}$$(cr) is necessary for an estimation of Se solubility for performance assessment in geological disposal system.

論文

Measurement of prompt neutron decay constant with spallation neutrons at Kyoto University Critical Assembly using linear combination method

方野 量太; 山中 正朗*; Pyeon, C. H.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(2), p.169 - 176, 2020/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1671911
 被引用回数：4 パーセンタイル：40.43(Nuclear Science & Technology)

加速器駆動システム(ADS)等の未臨界体系の未臨界度測定手法として、未臨界度と相関のある即発中性子減衰定数(以下、$$alpha$$とする)を、複数の中性子検出器の測定結果を用いて推定する線形結合法を提案し、過去には京都大学臨界集合体(KUCA)においてDT中性子源を用いた検証を行った。本検討では、核破砕中性子源を用いた検証を行い、提案手法が中性子源に対しても頑健に$$alpha$$の測定が可能であることを示した。

論文

Application of linear combination method to pulsed neutron source measurement at Kyoto University Critical Assembly

方野 量太; 山中 正朗*; Pyeon, C. H.*

Nuclear Science and Engineering, 193(12), p.1394 - 1402, 2019/12

https://doi.org/10.1080/00295639.2019.1624084
 被引用回数：5 パーセンタイル：48.18(Nuclear Science & Technology)

加速器駆動システム(ADS)等の未臨界体系の未臨界度測定手法として、未臨界度と相関のある即発中性子減衰定数(以下、$$alpha$$とする)を、複数の中性子検出器の測定結果を用いて推定する線形結合法を提案してきた。本検討では京都大学臨界集合体(KUCA)において実施されたパルス中性子源実験において測定された中性子計数から線形結合法を用いて$$alpha$$の実測を行い、従来法と比べて高次モード成分を低減可能であることを実験的に示した。加えて、線形結合法によって基本モード以外のモードの抽出が可能であることも実験的に示した。

論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1633968
 被引用回数：12 パーセンタイル：79.53(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Estimation method of prompt neutron decay constant reducing higher order mode effect by linear combination

方野 量太

Nuclear Science and Engineering, 193(4), p.431 - 439, 2019/04

https://doi.org/10.1080/00295639.2018.1528803
 被引用回数：6 パーセンタイル：54.98(Nuclear Science & Technology)

パルス中性子実験によって測定される即発中性子減衰定数に対する高次モードの影響を、線形結合によって低減させる「線形結合法」を提案した。空間高次モードを考慮した時のパルス入射後の中性子計数の時間進展は、複数の指数関数の線形結合で与えられる。しかし、従来法は単一の指数関数によってフィッティングを行うため、測定結果は高次モードに起因する系統的誤差を含んでいた。提案手法は複数の検出器において測定された中性子時間進展を線形結合させることによって、基本モードに対応する指数関数を抽出してフィッティングを行い、したがって高次モードの影響を低減する。適用性検証のため、提案手法を数値計算に適用した。結果は提案手法は高次モードの影響を線形結合によって低減できることを示した。

論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2018.1544939
 被引用回数：7 パーセンタイル：61.18(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

A Thermodynamic model for ZrO$$_{2}$$(am) solubility at 25$$^{circ}$$C in the Ca$$^{2+}$$-Na$$^{+}$$-H$$^{+}$$-Cl$$^{-}$$-OH$$^{-}$$-H$$_{2}$$O system; A Critical review

Rai, D.*; 北村 暁; Altmaier, M.*; Rosso, K. M.*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Journal of Solution Chemistry, 47(5), p.855 - 891, 2018/05

https://doi.org/10.1007/s10953-018-0766-4
 被引用回数：9 パーセンタイル：9.27(Chemistry, Physical)

ジルコニウムについて、単核および複核の加水分解種の生成定数および非晶質二酸化ジルコニウム(ZrO$$_{2}$$(am))の溶解度積を導出した実験データをレビューした。このレビューを通して、加水分解種(Zr(OH)$$_{2}$$$$^{2+}$$, Zr(OH)$$_{4}$$(aq), Zr(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$, Zr(OH)$$_{6}$$$$^{2-}$$およびCa$$_{3}$$Zr(OH)$$_{6}$$$$^{4+}$$)の生成定数やZrO$$_{2}$$(am)の溶解度積を新規に決定もしくは改訂した。

論文

Sound speeds in and mechanical properties of (U,Pu)O$$_{2-x}$$

廣岡 瞬; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.356 - 362, 2018/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1397564
 被引用回数：8 パーセンタイル：62.29(Nuclear Science & Technology)

密度, O/MおよびPu含有率をパラメータとして、MOXの音速測定を行った。これらのパラメータの影響はそれぞれ一次関数でよくフィッティングすることができ、MOXの音速を評価するフィッティング式が得られた。得られた音速のデータから機械物性が評価され、例として、密度低下によりヤング率は急激に低下する結果が得られた。また、過去に報告されている熱膨張のデータを用いることにより、ヤング率の温度依存性を評価した。温度上昇によりヤング率が低下し、文献値とよく一致する結果が得られた。

論文

Thermodynamic equilibrium constants for important isosaccharinate reactions; A Review

Rai, D.*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 114, p.135 - 143, 2017/11

https://doi.org/10.1016/j.jct.2017.02.012
 被引用回数：9 パーセンタイル：19.22(Thermodynamics)

イソサッカリン酸はセルロースの分解生成物であり、低レベル放射性廃棄物処分場で発生する。このイソサッカリン酸は、処分場に存在するアクチニド元素など多くの元素と強い錯体を作ることが知られている。われわれは、イソサッカリン酸の解離およびラクトン化定数や、Ca, Fe(III), Th, U(IV), U(VI), Np(IV), Pu(IV)およびAm(III)との錯生成定数をレビューした。また、イソサッカリン酸共存下における地層処分場でのアクチニド元素の移行挙動を予測するための錯生成定数について総括し、利用可能なデータが不十分な場合の熱力学データの信頼性を確保するための追加の研究について概説した。

論文

A Thermodynamic model for the solubility of HfO$$_{2}$$(am) in the aqueous K$$^{+}$$ - HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ - CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ - OH$$^{-}$$ - H$$_{2}$$O system

Rai, D.*; 北村 暁; Rosso, K.*

Radiochimica Acta, 105(8), p.637 - 647, 2017/08

https://doi.org/10.1515/ract-2016-2623
 被引用回数：2 パーセンタイル：19.37(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非晶質二酸化ハフニウム(HfO$$_{2}$$(am))の溶解度を、炭酸水素カリウム(KHCO$$_{3}$$)濃度0.001$$sim$$0.1mol.kg$$^{-1}$$の範囲で測定した。HfO$$_{2}$$(am)の溶解度は、KHCO$$_{3}$$濃度の増加とともに劇的に増大し、ハフニウム(IV)が炭酸イオンと強く錯生成することを示した。ハフニウムの炭酸錯体の熱力学的平衡定数を、PitzerおよびSITの両活量補正モデルで導出した。KHCO$$_{3}$$濃度の増加に伴う劇的なハフニウム濃度の増大は、Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$およびHf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$の生成を考慮することで最もよく説明することができた。これらの生成反応である[Hf$$^{4+}$$ + 2CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ + 2OH$$^{-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(OH)$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$]および[Hf$$^{4+}$$ + 5CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ $$leftrightarrow $$ Hf(CO$$_{3}$$)$$_{5}$$$$^{6-}$$]の平衡定数の対数値は、それぞれ44.53$$pm$$0.46および41.53$$pm$$0.46であった。

論文

A Modelling study on water radiolysis for primary coolant in PWR

向井 悟*; 梅原 隆司*; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 西山 裕孝

Proceedings of 20th International Conference on Water Chemistry of Nuclear Reactor Systems (NPC 2016) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2016/10

日本のPWRでは、水の放射線分解抑制のために、一次冷却材中の溶存水素濃度は25$$sim$$35cc/kg-H$$_{2}$$Oの範囲に制御されている。しかし、日本では被ばく低減の観点から、溶存水素濃度の低下を目指している。そこで、溶存水素濃度を低下したときの一次冷却材中の放射線分解生成物の濃度について、$$gamma$$線,高速中性子、及び$$^{10}$$B(n,$$alpha$$)$$^{7}$$Li反応によるアルファ線を考慮した放射線分解モデルにより評価した。その結果、溶存水素濃度が5cc/kg-H$$_{2}$$Oに低下しても放射線分解が抑制されることが示された。異なるG値と主要反応の速度定数がH$$_{2}$$O$$_{2}$$とO$$_{2}$$の濃度に及ぼす影響を水素注入条件下で調べるとともに、ホウ酸水中でのアルファ線による放射線分解の影響にも注目した。

論文

Upgrade in catalytic activity of hydrophobic platinum catalysts by irradiation with electron beams

岩井 保則

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1796 - 1799, 2015/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2015.03.024
 被引用回数：5 パーセンタイル：39.74(Nuclear Science & Technology)

疎水性白金触媒は水蒸気-水素間水素同位体交換反応やトリチウム酸化の用途にて核融合分野で広く使用されている。疎水性触媒の触媒活性は空気中の水蒸気や水ミストのほかに燃焼反応により生成する水にもほとんど影響されない特徴を持つ。一般的に疎水性触媒は多孔性の疎水性高分子に白金を担持することで作成される。日本はスチレンジビニルベンゼンを疎水性高分子とした疎水性白金触媒をトリチウム水処理システムに採用してきた実績を有する。システム規模低減のためには触媒活性の可能な限りの向上が必要である。二種類の疎水性白金触媒を電子線で照射した場合のトリチウム酸化性能の変化を精査した。両方の触媒とも線量の増加とともに疎水性触媒の触媒活性は向上し、500から1000kGyにて総括反応速度係数はピーク値を示し、それ以降の線量では徐々に低下することを見出した。総括反応速度係数のピーク値は未照射の6倍の値を示した。スチレンジビニルベンゼンは放射線に対する耐久性が強く、この程度の線量では機械的強度に影響はなく、簡易に触媒活性を向上可能な有力な方法であることを見出した。

論文

Calculation of prompt neutron decay constant with Monte Carlo differential operator sampling

長家 康展

Proceedings of Joint International Conference on Mathematics and Computation, Supercomputing in Nuclear Applications and the Monte Carlo Method (M&C + SNA + MC 2015) (CD-ROM), 9 Pages, 2015/04

即発中性子減衰定数をモンテカルロ法で計算する新しい手法を開発した。これは、これまでの$$alpha$$-$$k$$検索アルゴリズムに基づいているが、$$alpha$$値の検索について反復は必要ないという利点がある。$$k$$固有値を$$alpha$$値に関するテイラー級数近似で表現し、微分係数を、モンテカルロ摂動計算手法の1つである微分演算子サンプリング法で計算するものである。新しい手法の適用性を調べるために、単純な体系について検証計算を行った。パルス中性子法シミュレーションと$$alpha$$値の定義から直接計算した$$alpha$$値との比較を行い、新しい手法で計算した$$alpha$$値は、パルス中性子法シミュレーションの参照解とよく一致することが示された。

論文

A Modified version of the analytical potential function for the global ab initio ground-state potential energy surface of the BrH$$_{2}$$ system

黒崎 譲; 高柳 敏幸*

Chemical Physics Letters, 406(1-3), p.121 - 125, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.cplett.2005.02.106

BrH$$_{2}$$系の非経験的に計算された基底状態のグローバルなポテンシャルエネルギー面(PES)についての新しい解析的関数を構築した。これは、以前われわれが発表した1$$^{2}$$A' PES[Y. Kurosaki, T. Takayanagi, J. Chem. Phys. 119 (2003) 7383]の修正版である。反応H+HBr$$rightarrow$$H$$_{2}$$+Brとその同位体置換した反応の速度定数を、新しい1$$^{2}$$A' PESを用いて計算したところ実測値をよく再現した。これはフィットした関数の反応障壁の値1.53kcal mol$$^{-1}$$が真の値に非常に近いことを強く示唆している。

論文

格子定数の不要な中性子応力測定法の実用材料への応用

鈴木 裕士; 盛合 敦; 皆川 宣明*; 森井 幸生

材料, 54(3), p.339 - 345, 2005/03

https://doi.org/10.2472/jsms.54.339

中性子応力測定の従来法では、格子ひずみを計算するために、無ひずみ状態の格子定数を正確に把握する必要がある。著者らは、粉末や焼なまし試料などの標準試料を用いて測定した格子定数を用いることなく、三軸残留応力を評価できる中性子応力測定法を開発した。本研究では、この提案した方法を用いて溶接材の残留応力分布を測定した。まず始めに、溶接材料から切り出した小片試料を用いて、溶接材料の格子定数分布を測定した。その結果、HAZ部(熱影響部)に生じたマルテンサイト変態のために、溶接部近傍において格子定数が大きくなる傾向が確認された。提案した方法により評価した格子定数分布もまた、溶接部近傍において大きくなる傾向を示し、また、格子定数の絶対値は、小片試料のそれとほとんど同じであった。したがって、格子定数の分布が存在するような材料であっても、提案した方法を用いることで、格子定数を推定できると考えられる。従来法及び提案した方法により残留応力分布を評価した。その結果、提案した方法により決定した残留応力分布は、従来法により求めた残留応力分布とほとんど同じであった。したがって、提案した方法は、複雑な残留応力状態を有する材料においても、残留応力分布を正確に決定できると考えられる。

報告書

高温ガス冷却炉・格子燃焼特性解析コード「DELIGHT-8」(共同研究)

野尻 直喜; 藤本 望; 毛利 智聡; 小幡 宏幸*

JAERI-Data/Code 2004-012, 65 Pages, 2004/10

JAERI-Data-Code-2004-012.pdf:7.77MB

「DELIGHT」は、炉心計算等に必要な群定数を作成する高温ガス冷却炉用格子燃焼特性解析コードである。円環状または球状の高温ガス炉燃料を対象に衝突確率法による格子計算を行う。高温ガス炉燃料特有の被覆燃料粒子による燃料格子の二重非均質性を考慮した燃焼計算が可能なことが特徴として挙げられる。今回、従来のDELIGHTコードをより燃焼度の高い炉心の解析に対応させることを目的に、核データライブラリのJENDL-3.3への更新,燃焼チェーンを詳細化する等の改良を行った。また、可燃性毒物(BP)格子計算モデルにおいて、BP棒周辺の物質領域を多領域化し、BP格子計算の計算精度の向上を図った。本報は、改良DELIGHTコード(DELIGHT-8)の改良点と使用方法について説明するものである。

論文

Luminescence study of lanthanide(III) ions in non-aqueous solutions containing azide ions

Lis, S.*; 木村 貴海; 吉田 善行; But, S.*

Journal of Alloys and Compounds, 380(1-2), p.173 - 176, 2004/10

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2004.03.026
 被引用回数：6 パーセンタイル：41.09(Chemistry, Physical)

時間分解レーザー誘起蛍光分光法と蛍光光度法を用いて、アジ化物イオン(N$$_{3}$$$$^{-}$$)を含む非水溶媒中のランタノイド(III)イオン、Ln$$^{3+}$$(Ln=Eu, Gd, Tb)の発光寿命と発光強度を測定し、Ln$$^{3+}$$に対するN$$_{3}$$$$^{-}$$の消光効果を検討した。N$$_{3}$$$$^{-}$$共存下でのEu$$^{3+}$$の発光特性をジメチルホルムアミド,ジメチルスルホキシド,メチルホルムアミド,ホルムアミド、及びメタノール中で測定した。Ln$$^{3+}$$の発光強度または発光減衰定数と溶液中のN$$_{3}$$$$^{-}$$濃度の関係から、Ln$$^{3+}$$の発光準位と基底状態間のエネルギー差の順序はGd$$>$$Tb$$>$$Euであるが、N$$_{3}$$$$^{-}$$の消光効果はGd$$>$$Eu$$>$$Tbの順であることを明らかにした。Eu$$^{3+}$$にみられる消光パターンの不規則性は、エネルギー移動による消光に加え、Eu$$^{2+}$$への還元が起きているためである。種々の溶媒中で測定したEu$$^{3+}$$の消光速度定数は溶媒のアクセプター数が大きいときほど小さくなることを見いだした。

論文

Effect of electromagnetic force on the pressure drop and coupling loss of cable-in-conduit conductor

濱田 一弥; 高橋 良和; 松井 邦浩; 加藤 崇; 奥野 清

Cryogenics, 44(1), p.45 - 52, 2004/01

https://doi.org/10.1016/j.cryogenics.2003.07.005
 被引用回数：21 パーセンタイル：61.01(Thermodynamics)

日本原子力研究所は、国際熱核融合実験炉(ITER)の工学設計活動の一環として、中心ソレノイド・モデル・コイルとCSインサート・コイル(CSIC)の通電試験を行った。その結果CSICの圧力損失が通電時に減少することや結合損失が電流値とともに大きくなることを観測した。これらは、電磁力によりジャケット内部で撚線が圧縮変形し、新たに流路ができたこと、また、圧縮により素線間の接触抵抗が低減し、結合時定数が増加したことが原因と考えられる。本論文では、これらの現象を定量的に説明することを試みた。その結果、電磁力によって撚線は最大1.4mm変形することが予想される。この結果から、電磁力による結合時定数の変化を考慮して結合損失を計算すると、通電電流値と共に結合損失は増加する計算結果を得ることができ、実験結果を定量的に説明することができた。

論文

Global ${it ab initio}$ potential energy surfaces for the lowest three doublet states (1$$^{2}$$A', 2$$^{2}$$A', and 1$$^{2}$$A") of the BrH$$_{2}$$ system

黒崎 譲; 高柳 敏幸

Journal of Chemical Physics, 119(15), p.7838 - 7856, 2003/10

https://doi.org/10.1063/1.1609398
 被引用回数：26 パーセンタイル：63.62(Chemistry, Physical)

BrH$$_{2}$$系の三つの最低二重項状態(1$$^{2}$$A', 2$$^{2}$$A', 1$$^{2}$$A") についての断熱ポテンシャルエネルギー面を、Breit-Pauliハミルトニアンに基づくスピン-軌道相互作用による補正を加えてMRCI/aug-cc-pVTZ法により計算し、得られた断熱エネルギーを解析的な多体関数にフィットした。基底状態のポテンシャル面上での水素引抜き及び水素交換の反応障壁は、MRCI+Q/aug-cc-pVTZレベルでそれぞれ1.28 and 11.71 kcal mol$$^{-1}$$と計算された。ポテンシャル面のフィットの精度は0.1 kcal mol$$^{-1}$$以内であった。フィットした基底状態のポテンシャル面を用いて、水素引抜き及び水素交換並びに同位体置換した反応の反応速度定数を、変分的遷移状態理論に基づくICVT/LAG法により計算した。その結果、水素引抜きについては実験との一致はおおむね良好であったが、水素交換については計算値は実験値を大幅に下回った。この不一致は、実験データの不足が主な原因と考えられる。

報告書

水蒸気改質反応用触媒の反応特性(受託研究)

大橋 弘史; 稲垣 嘉之

JAERI-Tech 2003-046, 47 Pages, 2003/05

JAERI-Tech-2003-046.pdf:3.15MB

炉外技術開発試験の試験項目の1つとして、HTTR水素製造システムと同温度・圧力条件下で水蒸気改質反応特性を明らかにすることを計画している。炉外技術開発試験における反応特性評価をより正確に実施するために、実験室規模の装置を用いて、メタン流量1.18$$times$$10$$^{-3}$$~3.19$$times$$10$$^{-3}$$mol/s,反応温度500~900$$^{circ}C$$,圧力1.1~4.1MPa,メタンに対する水蒸気のモル比2.5~3.5の条件下で、装置に依存しない触媒固有の性能である活性化エネルギーの評価を行った。この結果、炉外技術開発試験装置で使用する2種類のニッケル触媒の見かけの活性化エネルギーは、51.4及び57.4kJ/molであり、反応速度定数は圧力の-0.15~-0.33乗に比例することを明らかにした。

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